Родился в 1722 г. в Банско (Болгария). Один брат его, Лаврентий, был игуменом Хилендарского монастыря, а другой был известен как щедрый благотворитель православных храмов и монастырей, а сам преподобный Паисий проходил послушание в Рыльском монастыре.
В 1745 г., в возрасте 23 лет, св. Паисий перешел к брату в Хилендарскую обитель на Афоне, где принял монашеский постриг. На Святой Горе подвижник был удостоен и священного сана. В 1762 г. преподобный Паисий написал «Историю славяно-болгарскую» — книгу, укрепившую христианскую веру и пробудившую национальное самосознание порабощенного болгарского народа. Среди тьмы иноземного гнета преподобный снова возжег светильник Православия, зажженный некогда святыми равноапостольными Кириллом († 869 г.) и Мефодием († 885 г.), учителями Словенскими (память 11/24 мая). Время и место блаженной кончины преподобного до сих пор неизвестно.
26 июня 1962 г. Священный Синод Болгарской Православной Церкви, воздавая должное заслугам святого Паисия перед Церковью и родиной, постановил чтить Паисия Хилендарского и Болгарского в лике преподобных и определил совершать празднование памяти его 19 июня/2 июля, «когда, по всеправославному месяцеслову, празднуется память преподобного Паисия Великого».